近日，我校16877太阳集团新能源材料与器件课题组杨金龙助理教授取得重要进展，在《Advanced Materials》(影响因子：32.086，中科院大类一区)上发表题为“Theory-Driven Design of a Cationic Accelerator for High-Performance Electrolytic MnO2-Zn Batteries”的研究论文。这项工作通过采用向电解液体系中添加阳离子加速器（Cationic Accelerator, CA）的方案来调节金属阳离子的溶剂化结构，从而实现同时改善正极MnO2/Mn2+和负极Zn/Zn2+的转化动力学，进一步提高电解型MnO2-Zn电池的电化学性能。我校16877太阳集团杨金龙助理教授和中科大陈维教授为论文通讯作者，揣明艳博士后为论文第一作者，我校为第一完成单位。
图1.(a)CA调节的阳离子配位水合结构示意图，(b)扩散控制机制，(c)CA促进阳离子输运机制，(d)MnO2-Zn电池的循环稳定性，(g)与文献报道的性能对比。
电解型MnO2-Zn电池的双沉积/溶解反应是基于金属阳离子的沉积/溶解反应：充电时，正极是由Mn2+沉积为MnO2(Mn2+→Mn4+)，负极是由Zn2+还原为Zn (Zn2+→Zn)；放电时，正极由固态的MnO2电离出Mn2+，负极由Zn电离出Zn2+，这些电离出来的阳离子又返回到电解液。因此，改善阳离子的沉积/溶解反应，有利于提高电解型MnO2-Zn电池在高面容量(高能量密度)下的电化学性能。然而，研究者们多关注于MnO2-Zn电池中金属离子间的反应，往往忽略了金属离子和水的配位作用。该工作通过理论指导与实验验证相结合的方法，组装阳离子促进剂调节的MnO2-Zn电池，发挥阳离子促进剂功能，加速电解液中阳离子迁移和推动电极-电解液界面充分的电荷转移，促进Mn2+/Zn2+阳离子的沉积和溶解过程，促使电解型MnO2-Zn电池能够在高倍率下进行高度可逆且长久的循环。CA调节的MnO2-Zn电池在20 C倍率下的能量密度高达50 Wh·m-2，功率密度高达1178.18 W·m-2。此外，CA调节的MnO2-Zn电池在20 C的高倍率下也能够保持高的能量效率和长期的循环稳定性(＞2000)。具有优异电化学性能的CA调节的MnO2-Zn电池可应用于大规模储能领域。
该工作获得了中国自然科学基金面上项目（52172217）和广东省基础与应用基础研究基金项目（2021A1515010144）的支持。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202203249
